 | Eric MarceauHeterogeneous Catalysis Department |
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| Address: | Université Lille Cité Scientifique, Bâtiment C3 59650 Villeneuve d'Ascq Cedex France |
Thème de Recherche
- Synthèse et réactivité de nanoparticules métalliques supportées
- Chimie de l’imprégnation
- Réactivité des oxydes en conditions hydrothermales
Recherches actuelles
Synthèse et caractérisation de systèmes bimétalliques non nobles :
Les catalyseurs bimétalliques supportés basés sur des combinaisons de métaux de transition de la 1re ligne ont fait l'objet d'études au début des années 80 qui ont démontré leur potentiel en catalyse d'hydrogénation, pour un coût notablement plus faible que les catalyseurs à base de métaux nobles traditionnellement utilisés pour cette famille de réactions. Ces dernières années, un regain d'intérêt pour les catalyseurs Fe-Co, Fe-Ni, Fe-Cu et Ni-Co est apparu en lien avec les procédés catalytiques liés à l'exploitation de la biomasse ou à la valorisation du gaz de synthèse (hydrogénation et hydrodésoxygénation d’aldéhydes, reformage de sucres ou de polyols, synthèse d’hydrocarbures courts ou d’alcools par réaction de Fischer-Tropsch).
Très majoritairement, les catalyseurs décrits dans la littérature sont préparés par co-imprégnation des nitrates des deux métaux participant à la phase active. Or cette méthode de préparation conduit à des démixtions de phases (plusieurs types de particules, mono- ou bimétalliques, coexistant sur le support) et à des nanoparticules dont la taille, souvent supérieure à 10 nm, n'est que peu contrôlée. Faute de mode de préparation adéquat, il n'existe donc pas de consensus sur la formulation nécessaire pour atteindre conversions ou sélectivités optimales. Par ailleurs, l’évolution des phases bimétalliques lors du cycle d’utilisation du catalyseur (mise en milieu réactionnel, remise à l’air, réutilisation) et le risque de démixtion des métaux lors de ce cycle ne sont que très peu explorés. Ce projet de recherche vise donc à optimiser la synthèse de ces catalyseurs au moyen de méthodes de préparation qui n'ont pas encore été expérimentées sur ces systèmes, et à explorer leur stabilité en fonction du milieu réactionnel auquel ils sont exposés (projet ANR NobleFreeCat, 2017-2021).
Afin de caractériser au mieux des systèmes bimétalliques contenant des métaux présentant un faible contraste en Z, une collaboration a été mise sur pied avec le Département des Matériaux de l'Université d'Oxford (Paul Bagot ; thèse de Qifeng Yang) autour de la sonde atomique tomographique (Atom Probe Tomography, APT). Cette technique d’analyse est basée sur une évaporation couche par couche d'un échantillon, couplée à une détection des ions éjectés par spectrométrie de masse avec une résolution spatiale 3D. Elle permet ainsi une reconstruction en surface et en coupe de la composition atomique d'un échantillon bimétallique préalablement exposé à une atmosphère gazeuse, et permet de mettre en évidence des effets locaux de ségrégation de métaux. (http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp508144z)
Chimie de l'imprégnation :
Les espèces chimiques impliquées dans la préparation d’un catalyseur supporté par imprégnation sont le support oxyde de la phase active, le sel précurseur de la phase catalytique métallique, celui éventuellement de son promoteur et les ligands des ions métalliques. Toutes ces espèces, même celles supposées spectatrices (ligands, anions, support), peuvent interagir chimiquement pendant la préparation du catalyseur, et les propriétés finales du catalyseur découlent de ces interactions. Suivre les réactions entre ces espèces pour mieux les anticiper et les contrôler nécessite le développement d’approches spectroscopiques adaptées à chaque système, au moyen par exemple de la spectroscopie UV-visible ou de la spectroscopie d’absorption X en conditions in situ. (http://dx.doi.org/doi:10.1002/chem.201103509 et http://dx.doi.org/10.1021/cs501799p).
L’utilisation rationalisée d’anions associés au sel métallique, de ligands (amines, acides aminés) d'additifs organiques (polyols, polyacides) ou de nitrates métalliques fondus a ainsi permis d’optimiser la préparation de nanoparticules de nickel, de cobalt ou de cuivre supportées (http://dx.doi.org/ doi:10.1016/j.cattod.2011.03.007, http://dx.doi.org/10.1016/j.cattod.2014.02.020, http://dx.doi.org/10.1039/C7CY00963A, http://dx.doi.org/10.1039/C7CY01015J). Les développements futurs de ces travaux concerneront la possibilité d’étendre ces procédures à la préparation de catalyseurs à une échelle supérieure à celle du laboratoire (upscaling) et à des supports mis en forme.
Réactivité des oxydes en conditions hydrothermales :
L’une des préoccupations en catalyse en phase liquide concerne la stabilité des supports en présence d'eau, en particulier dans des conditions hydrothermales. La thèse de Jane Abi Aad (UPMC ; co-direction partagée avec Xavier Carrier, LRS ; financement IFPEN) a visé à extraire des données cinétiques et structurales sur les transformations des alumines en phase aqueuse en température et sous pression (autoclavage), afin de déterminer comment une alumine se désagrège, se transforme en hydroxydes ou oxyhydroxydes d’aluminium (gibbsite, bayerite, boehmite) et voit ses propriétés mécaniques et de surface évoluer avec le temps (http://dx.doi.org/ 10.1002/cctc.201700140, http://dx.doi.org/10.1002/cctc.201700145)
Parcours de recherche
2015-présent : Maître de Conférences à l’Université Lille1
2009 : Habilitation à Diriger des Recherches (UPMC)
2006 : Congé pour Recherche ou Conversion Thématique, Institut de Chimie Physique J. Heyrovský, Académie des Sciences Tchèque, Prague
1998-2015 : Maître de Conférences au Laboratoire de Réactivité de Surface, UMR 7197 CNRS, UPMC, Paris
Activités d'enseignement
Atomistique, chimie des solutions (Licence), préparation de phases catalytiques supportées, documents multimedia sur l'utilisation du rayonnement synchroton (Master 1).
Responsabilités collectives
Membre élu du Comité National de la Recherche Scientifique – section 14 (2012-2016).
Membre du comité d'organisation de l'école d'été CatPrep2016 (http://www.congres.upmc.fr/catprep2016/)
Publications
Publications in the database: 25 (since 2008)
2023
- Conversion of Dimeric Diaryl Ethers over SiO2- and HZSM5-Supported Pd and Ru Catalysts: A Focus on the Role of the Metal and Acidity.
Rafael Raphaela Azevedo, Noronha Fabio Bellot, Marceau Eric, Wojcieszak Robert.
Catalysts, vol. 13, pg. 783 (2023)
DOI
- Study of the performance of SiO2-supported Mo2C and metal-promoted Mo2C catalysts for the hydrodeoxygenation of m-cresol.
Sosa Leticia F., de Souza Priscilla M., Rafael Raphaela A., Wojcieszak Robert, Briois Valérie, Francisco Lucas R., Rabelo-Neto Raimundo C., Marceau Eric, Paul Sébastien, Toniolo Fabio S., Noronha Fabio B.
Applied Catalysis B: Environmental, vol. 331, pg. 122720 (2023) DOI
-
In situ study of the evolution of NiFe nanocatalysts in reductive and oxidative environments upon thermal treatments.
Robert François, Lecante Pierre, Girardon Jean-Sébastien, Wojcieszak Robert, Marceau Éric, Briois Valérie, Amiens Catherine, Philippot Karine.
Faraday Discussions, (2023) DOI
2022
- Ni-Fe alloying enhances the efficiency of the maltose hydrogenation process: The role of surface species and kinetic study.
Sadier Achraf, Paul Sébastien, Marceau Eric, Wojcieszak Robert.
Applied Catalysis B: Environmental, vol. 313, pg. 121446 (2022) DOI
- Probing the core and surface composition of nanoalloy to rationalize its selectivity: Study of Ni-Fe/SiO2 catalysts for liquid-phase hydrogenation.
Shi Dichao, Sadier Achraf, Girardon Jean-Sébastien, Mamede Anne-Sophie, Ciotonea Carmen, Marinova Maya, Stievano Lorenzo, Sougrati Moulay T., La Fontaine Camille, Paul Sébastien, Wojcieszak Robert, Marceau Eric.
Chem Catalysis, vol. 2, pg. 1686-1708 (2022) DOI
2021
- Selective aqueous phase hydrogenation of xylose to xylitol over SiO2-supported Ni and Ni-Fe catalysts: Benefits of promotion by Fe.
Sadier Achraf, Shi Dichao, Mamede Anne-Sophie, Paul Sébastien, Marceau Eric, Wojcieszak Robert.
Applied Catalysis B: Environmental, vol. 298, pg. 120564 (2021) DOI
2020
- Enhancement of the dispersion and catalytic performances of copper in the hydrogenation of cinnamaldehyde by incorporation of aluminium into mesoporous SBA-15 silica.
Ungureanu Adrian, Chirieac Alexandru, Ciotonea Carmen, Mazilu Irina, Catrinescu Cezar, Petit Sabine, Marceau Eric, Royer Sébastien, Dumitriu Emil.
Applied Catalysis A: General, vol. 598, pg. 117615 (2020) DOI
- Mobility and versatility of the liquid bismuth promoter in the working iron catalysts for light olefin synthesis from syngas.
Gu Bang, Peron Deizi V., Barrios Alan J., Bahri Mounib, Ersen Ovidiu, Vorokhta Mykhailo, Šmíd Břetislav, Banerjee Dipanjan, Virginie Mirella, Marceau Eric, Wojcieszak Robert, Ordomsky Vitaly V., Khodakov Andrei Y.
Chemical Science, vol. 11, pg. 6167-6182 (2020) DOI
- Hydroconversion of 5‐Hydroxymethylfurfural to 2,5‐Dimethylfuran and 2,5‐Dimethyltetrahydrofuran over Non‐promoted Ni/SBA‐15.
Chen Shuo, Ciotonea Carmen, De Oliveira Vigier Karine, Jérôme François, Wojcieszak Robert, Dumeignil Franck, Marceau Eric, Royer Sebastien.
ChemCatChem, vol. 12, pg. 2050-2059 (2020) DOI
2019
- Bimetallic Fe-Ni/SiO2 catalysts for furfural hydrogenation: Identification of the interplay between Fe and Ni during deposition-precipitation and thermal treatments.
Shi Dichao, Yang Qifeng, Peterson Christi, Lamic-Humblot Anne-Félicie, Girardon Jean-Sébastien, Griboval-Constant Anne, Stievano Lorenzo, Sougrati Moulay T., Briois Valérie, Bagot Paul A.J., Wojcieszak Robert, Paul Sébastien, Marceau Eric.
Catalysis Today, vol. 334, pg. 162-172 (2019) DOI
- Ni Promotion by Fe: What Benefits for Catalytic Hydrogenation?.
Shi Dichao, Wojcieszak Robert, Paul Sébastien, Marceau Eric.
Catalysts, vol. 9, pg. 451 (2019) DOI
2018
- Synthesis of metal oxide catalysts.
Carrier Xavier, Royer Sébastien, Marceau Eric.
undefined, pg. 43-103 (2018) DOI
- How Catalysts and Experimental Conditions Determine the Selective Hydroconversion of Furfural and 5-Hydroxymethylfurfural.
Chen Shuo, Wojcieszak Robert, Dumeignil Franck, Marceau Eric, Royer Sébastien.
Chemical Reviews, vol. 118, pg. 11023-11117 (2018) DOI
2017
- Chemical Weathering of Alumina in Aqueous Suspension at Ambient Pressure: A Mechanistic Study.
Abi Aad Jane, Casale Sandra, Michau Mathieu, Courty Philippe, Diehl Fabrice, Marceau Eric, Carrier Xavier.
ChemCatChem, vol. 9, pg. 2186-2194 (2017) DOI
- Inhibition by Inorganic Dopants of γ-Alumina Chemical Weathering under Hydrothermal Conditions: Identification of Reactive Sites and their Influence in Fischer-Tropsch Synthesis.
Abi Aad Jane, Courty Philippe, Decottignies Dominique, Michau Mathieu, Diehl Fabrice, Carrier Xavier, Marceau Eric.
ChemCatChem, vol. 9, pg. 2106-2117 (2017) DOI
- Highly dispersed copper (oxide) nanoparticles prepared on SBA-15 partially occluded with the P123 surfactant: toward the design of active hydrogenation catalysts.
Dragoi B., Mazilu I., Chirieac A., Ciotonea C., Ungureanu A., Marceau E., Dumitriu E., Royer S.
Catalysis Science < Technology, vol. 7, pg. 5376-5385 (2017) DOI
- Improved dispersion of transition metals in mesoporous materials through a polymer-assisted melt infiltration method.
Ciotonea C., Dragoi B., Ungureanu A., Catrinescu C., Petit S., Alamdari H., Marceau E., Dumitriu E., Royer S.
Catalysis Science < Technology, vol. 7, pg. 5448-5456 (2017) DOI
- Isopropanol Dehydration on Amorphous Silica-Alumina: Synergy of Brønsted and Lewis Acidities at Pseudo-Bridging Silanols.
Larmier Kim, Chizallet Céline, Maury Sylvie, Cadran Nicolas, Abboud Johnny, Lamic-Humblot Anne-Félicie, Marceau Eric, Lauron-Pernot Hélène.
Angewandte Chemie International Edition, vol. 56, pg. 230-234 (2017) DOI
2015
- Amphiphilic Polyoxometalates for the Controlled Synthesis of Hybrid Polystyrene Particles with Surface Reactivity.
Lesage de La Haye Jennifer, Guigner Jean-Michel, Marceau Eric, Ruhlmann Laurent, Hasenknopf Bernold, Lacôte Emmanuel, Rieger Jutta.
Chemistry - A European Journal, vol. 21, pg. 2948-2953 (2015) DOI
- Mechanistic Investigation of Isopropanol Conversion on Alumina Catalysts: Location of Active Sites for Alkene/Ether Production.
Larmier Kim, Chizallet Céline, Cadran Nicolas, Maury Sylvie, Abboud Johnny, Lamic-Humblot Anne-Félicie, Marceau Eric, Lauron-Pernot Hélène.
ACS Catalysis, vol. 5, pg. 4423-4437 (2015) DOI
- Speciation of Ruthenium as a Reduction Promoter of Silica-Supported Co Catalysts: A Time-Resolved in Situ XAS Investigation.
Hong Jingping, Marceau Eric, Khodakov Andrei Y., Gaberová Lucia, Griboval-Constant Anne, Girardon Jean-Sébastien, Fontaine Camille La, Briois Valérie.
ACS Catalysis, vol. 5, pg. 1273-1282 (2015) DOI
2012
- A Time-Resolved In Situ Quick-XAS Investigation of Thermal Activation of Fischer-Tropsch Silica-Supported Cobalt Catalysts.
Hong Jingping, Marceau Eric, Khodakov Andrei Y., Griboval-Constant Anne, La Fontaine Camille, Briois Valérie.
Chemistry - A European Journal, vol. 18, pg. 2802-2805 (2012) DOI
2011
- Impact of sorbitol addition on the structure and performance of silica-supported cobalt catalysts for Fischer–Tropsch synthesis.
Hong Jingping, Marceau Eric, Khodakov Andrei Y., Griboval-Constant Anne, La Fontaine Camille, Villain Françoise, Briois Valérie, Chernavskii Petr A.
Catalysis Today, vol. 175, pg. 528-533 (2011) DOI
2009
- From Al2O3-supported Ni(II)–ethylenediamine complexes to CO hydrogenation catalysts: Characterization of the surface sites and catalytic properties.
Marceau Eric, Löfberg Axel, Giraudon Jean-Marc, Négrier Fabien, Che Michel, Leclercq Lucien.
Applied Catalysis A: General, vol. 362, pg. 34-39 (2009) DOI
2008
- From Al2O3-supported Ni(II)-ethylenediamine Complexes to CO Hydrogenation Catalysts: Importance of the Hydrogen Post-treatment Evidenced by XPS.
Négrier Fabien, Marceau Eric, Che Michel, Giraudon Jean-Marc, Gengembre Léon, Löfberg Axel.
Catalysis Letters, vol. 124, pg. 18-23 (2008) DOI
